Razjašnjenje elektroničkih i strukturnih transformacija kroz koje kemijski sustav prolazi nakon interakcije sa zračenjem od temeljne je važnosti za unaprijeđenje novih funkcionalnih molekula i materijala. Potpuno razumijevanje ovih procesa moguće je samo sinergističkom kombinacijom teorijskih i eksperimentalnih istraživanja. Visokointenzivni i ultrakratki fotonski pulsevi lasera sa slobodnim elektronimaa (FEL) revolucioniralo je područje ultrabrze spektroskopije. Novi izvori svjetlosti generiraju podatke neviđene kvalitete, ali kako bi se u potpunosti iskoristio njihov potencijal, eksperimentalne podatke je potrebno točno interpretirati. To zahtjeva naprednu teoriju i sofisticirane izračune. U svrhu boljeg razumijevanja fotoinduciranih procesa u molekulama, predloženi projekt integrira neadijabatsku molekularnu dinamiku, teoretsku fotoelektronsku spektroskopiju i izazovne aplikacije. Specifični ciljevi projekta su (i) razviti i implementirati napredne mješovite kvantno-klasične i semiklasične metode za neadijabatsku dinamiku, (ii) proširiti i poboljšati zagrebački kod preskakanja ploha za simulaciju i analizu neadijabatske molekularne dinamike; (ii) implementirati učinkovite protokole za računavanje vremenski razlučenih signala fotoelektronske spektroskopije, uključujući fotoelektronsku spektroskopiju valentnih i sržnih elektrona, cirkularni dikroizam fotoelektrona i koincidencijsku spektroskopiju fotoelektrona i fotoiona; (iv) primijeniti ove metode za proučavanje zahtjevnih molekularnih sustava od atmosferskog, astrokemijskog i biološkog interesa. Rezultati naših simulacija će pomću i interpretaciji eksperimenata koji će se izvoditi na FELu FERMI i europskim XFELu.